Harlfinger ist Farbdramatiker mit unverwechselbarem Stil. Die Expressivität seiner Bilder begründet sich durch aussagekräftige Farbgestaltung, die durch starke Konturierung eine Überhöhung erfährt.
Der Künstler widmete sich anfänglich dem Portrait. Seine kunsthistorische Bedeutung liegt aber in der Landschaftsmalerei, auf die er sich bald konzentrierte. 1892 - 94 besuchte Harlfinger die Malschule Strehblow an der Wiener Akademie, anschließend studierte er bis 1899 an der Münchner Akademie bei Nikolaus Gysis und Carl von Marr. Danach war er in Mödling tätig.
Studienreisen führten ihn in die Bretagne, nach Schweden, Bielitz und Venedig. 1906 wurde er Mitglied der Wiener Secession und 1917 -1919 deren Präsident. Ab 1917 unterrichtete er an der Wiener Frauenakademie. Mitarbeit an der Ausgestaltung des Rathaus-Kellers in Wien. 1918 war er Kriegsmaler in Lublin. Er erhielt 1930 den Österreichischen Staatspreis.